中科院化学所&国科大Nature:首次证实了“临界冰核”的存在

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【背景介绍】

古人曾言“水能载舟,亦能覆舟”。除了其本身含义外,在古代多指君臣、君民的关系。也有“兵无常势,水无常形”等名语,从古至今,水在人类的繁衍生息中扮演着至关重要的角色。众所周知,水存在固态、液态和气态三种状态。受气温变化的影响,水变成冰的现象无处不在,例如现在的中国北方“千里冰封,万里雪飘”景观。该现象除了影响气候外,也影响着化学工业、低温生物学和材料科学等领域。

一百多年前,美国物理化学家吉布斯等人提出了 “经典成核理论”:认为水结冰这类相变需要经过成核过程。其中,冰核化是水冻结的控制步骤。近一个世纪以来,人们一直认为冰核化需要形成一个“临界冰核”。但是,由于这种冰核具有偶然性、瞬态性和纳米尺度性质,给微观探测带来极大难度,因此还没有直接的实验证据证明这种冰核的存在。

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【成果简介】

基于此,中国科学院化学研究所的王健君研究员和中国科学院大学的周昕教授(共同通讯作者)今日在Nature上发表了题为“Probing the critical nucleus size for ice formation with graphene oxide nanosheets”的文章。该工作通过设计制备系列具有冰成核活性且尺寸可调的氧化石墨烯纳米片(GOs),研究了一系列尺寸窄分布GOs的尺寸与其冰成核能力的关系,发现只有当GOs的横向尺寸(L)大于临界值200/ΔT nm时,才能有效地促进冰成核。

通过实验分析和理论计算,作者推断出当在纳米片表面出现足够大的石墨烯氧化物时,GO的临界尺寸会影响临界冰核的尺寸,并且产生符合经典成核理论的形成冰行为。然而,当氧化石墨烯的尺寸小于临界冰核的尺寸时,石墨烯氧化物则会影响冰核的生长,从而为成核作用提供了更高的自由能垒,并抑制了氧化石墨烯的促进作用。总之,该工作既提供了关于“临界冰核”的存在和尺寸与过冷温度有关的实验信息,又为探测更多的其它成核过程提供了新思路。

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【图文解读】

图一、尺寸可控的GOs

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图二、不同尺寸和氧化度的GOs的冰成核活性

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图三、GO纳米片上冰成核现象的转变

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图四、GO纳米片上冰成核的自由能垒变化

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文献链接:Probing the critical nucleus size for ice formation with graphene oxide nanosheets. (Nature, 2019, DOI:10.1038/s41586-019-1827-6)


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